Русский ученый Дмитрий Иванович Менделеев первым высказал идею, что алюмосиликаты представляют собой «неопределенные соединения», такие, например, как сплавы, но не простых тел, а близких по своим свойствам оксидов SiO2 и Al2O3. Сам термин «алюмосиликаты» был введен в минералогию Владимиром Ивановичем Вернадским, впервые правильно оценившим роль алюминия в построении минералов. В 1890-е он приступил к созданию своей теории строения алюмосиликатов. Как и Д.И.Менделеев, он говорил о близости химических функций оксидов кремния и алюминия. Отвергал мысль о том, что алюмосиликаты есть соли кремниевых кислот. По его мнению, алюмосиликаты являются производными сложных алюмосиликатных радикалов, «каолиновых ядер». Гипотеза о «каолиновом ядре» как о замкнутой группировке атомов кремния, алюминия и кислорода оказалась актуальной при расшифровке структуры полевых шпатов.